Datenfusion und multivariate Analyse zur Analyse der Lebensmittelechtheit

Nature Communications Band 14, Artikelnummer: 3309 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Eine mittlere Datenfusion in Verbindung mit einem multivariaten Analyseansatz wird auf Dual-Plattform-Massenspektrometrie-Datensätze unter Verwendung der Massenspektrometrie mit schneller Evaporativer Ionisation und der Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma angewendet, um die korrekte Klassifizierung der Lachsherkunft und Produktionsmethoden zu bestimmen. In der Studie werden Lachse (n = 522) aus fünf verschiedenen Regionen und zwei Produktionsmethoden verwendet. Die Methode erreicht eine Kreuzvalidierungsklassifizierungsgenauigkeit von 100 % und die Herkunft aller Testproben (n = 17) wird korrekt bestimmt, was mit Einzelplattformmethoden nicht möglich ist. Es wurden achtzehn robuste Lipidmarker und neun Elementarmarker gefunden, die einen zuverlässigen Beweis für die Herkunft des Lachses liefern. Damit zeigen wir, dass unsere Strategie der Datenfusion auf mittlerer Ebene und der multivariaten Analyse die Fähigkeit, den geografischen Ursprung und die Produktionsmethode von Lachs korrekt zu identifizieren, erheblich verbessert, und dass dieser innovative Ansatz auf viele andere Anwendungen zur Lebensmittelauthentizität angewendet werden kann.

Der weltweite Lachskonsum ist dreimal so hoch wie im Jahr 19801. Was einst als Delikatesse galt, ist heute eine der beliebtesten Fischarten in den Vereinigten Staaten (USA)2, Europa (EU)3 und asiatischen Ländern4. Atlantischer und pazifischer Lachs sind die beiden größten Lachsquellen der Welt. Fast 70 % der gesamten Lachsproduktion stammen aus Zuchten und im Jahr 2020 wurden über 2,6 Millionen Tonnen Zuchtlachs produziert, verglichen mit nur rund 550.000 Tonnen Wildlachs1. Die Lachspreise können volatil sein5, haben sich aber in den letzten 10 Jahren mehr als verdoppelt und liegen nun über denen vieler vergleichbarer Rohstoffe6. In der nördlichen und südlichen Hemisphäre werden groß angelegte Aquakulturen zur Produktion von Atlantischem Lachs genutzt, der in der westlichen Welt zum am häufigsten gezüchteten Fisch geworden ist7,8.

Die wichtigsten Lachskonsumregionen sind die EU, gefolgt von den USA, Brasilien, China, Russland und Japan9. Bei der Befragung von Verbrauchern in China stellte sich heraus, dass Qualität und Wert die wichtigsten Faktoren beim Lachskauf waren. Siebenundfünfzig Prozent der Befragten glaubten, dass Wildlachs aus Alaska besser schmeckte als die Sorte aus Zuchtbetrieben, was darauf hindeutet, dass chinesische Verbraucher mehr daran interessiert waren, wild gefangenen Lachs zu kaufen10. Japanische Verbraucher genießen den vielfältigsten Lachsmarkt der Welt. Der Lachspreis auf diesem Markt wird durch das Gesamtangebot und die Nachfrage aller Fischarten bestimmt11. Ein Bericht zeigte, dass in einigen nordamerikanischen Regionen Meeresfrüchtekonsumenten Wildlachs gegenüber Zuchtlachs bevorzugen12. Allerdings erhalten sie möglicherweise nicht die Art und Qualität des Lachses, für den sie bezahlt haben. Hu et al.13 ermittelten mithilfe von DNA-Barcoding- und DNA-Mini-Barcoding-Methoden eine Falschetikettierungsrate von 25 % bei Fischprodukten aus Vancouver. Ein großes Problem besteht darin, dass Lachs von einem Fischerboot in Alaska zu einer chinesischen Verarbeitungsanlage und dann zu einem Einzelhandelsgeschäft in New York gelangen kann, während Informationen über den Fisch, etwa wo er herkommt und ob er gefangen oder gezüchtet wurde, dies können verloren gehen oder in betrügerischer Absicht manipuliert werden, während sie entlang dieser äußerst komplexen Lieferkette transportiert werden14.

In der wissenschaftlichen Literatur sind Maßnahmen zur Identifizierung falscher Fischkennzeichnungen im Bereich der Echtheitsforschung üblich15. DNA-Barcodes wurden verwendet, um den Marktersatz von Atlantischem Lachs für Pazifischen Lachs zu identifizieren16. Zuletzt stellten Deconinck et al.17 eine Droplet Digital PCR-Methode zur Identifizierung und Quantifizierung des Anteils von Atlantischem Lachs in verarbeiteten und gemischten Lebensmitteln vor, die die Identifizierung und Halbquantifizierung von lachsspezifischem Gewebe in verarbeiteten Lebensmitteln mit mehreren Arten ermöglicht . In den letzten Jahren erfreut sich die Massenspektrometrie (MS) als Instrument der Lebensmittelechtheitsforschung immer größerer Beliebtheit. Fiorino et al.18 beschrieben eine Methode der direkten Analyse in Echtzeit – hochauflösende Massenspektrometrie (DART-HRMS) zur Unterscheidung von Wildtyp- und Zuchtlachs. Während in früheren Studien Techniken zur Analyse der Echtheit von Lachs beschrieben wurden, erfordern diese Methoden langwierige Verfahren zur Probenvorbereitung und konnten keine ausreichende Genauigkeit im Hinblick auf die geografische Rückverfolgbarkeit erreichen19. Es wurden eine Nahinfrarotspektroskopie und eine ICP-MS-Methode entwickelt, kombiniert mit chemometrischen Ansätzen, um die Unterscheidung zwischen in Chile gezüchteten und norwegischen Lachsen zu bestimmen20. Vor kurzem veröffentlichten Chang et al.21 eine LC-HRMS-Methode zur Unterscheidung der Herkunft von Atlantischem Lachs aus Norwegen und Chile. Es ist eine Überwachung der Authentizität der geografischen Herkunft von Lachs erforderlich, aber die Herkunft und die Anzahl der Proben, die für die Entwicklung und Validierung nicht zielgerichteter Methoden erforderlich sind, müssen sorgfältig abgewogen werden, da dies einen großen Einfluss auf die Robustheit jedes entwickelten Verfahrens hat.

Aufgrund des kreuzenden Wachstumsmusters von Lachsen wird ihre Essqualität stark von der Wachstumsumgebung, der Ernährung und akuten Stressreaktionen beeinflusst22, sodass ein einzelner analytischer Ansatz höchstwahrscheinlich nicht alle Informationen liefern kann, die zur Gewährleistung der Authentizität erforderlich sind. Die schnelle Evaporative-Ionisations-Massenspektrometrie (REIMS) ist eine Technik, die nachweislich In-situ-Analysen in Echtzeit ermöglicht, ohne dass eine Probenvorbehandlung erforderlich ist, und die bei einer Reihe von Anwendungen zur Lebensmittelauthentizität und den meisten davon hervorragende Leistungen gezeigt hat insbesondere bei Fischanalysen23,24. Die Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP-MS) galt als erste Wahl für die Instrumentenplattform zur Durchführung von Elementaranalysen und hat sich als leistungsstarke Technik zur Prüfung der Lebensmittelechtheit erwiesen, da sie zur Bestimmung der geografischen Herkunft verschiedener Lebensmittel eingesetzt wurde Produkte wie Reis25, Tee26 und Honig27.

Jüngste Studien haben gezeigt, dass Datenfusion in Verbindung mit chemometrischen Ansätzen die Qualität von Lebensmitteln effektiv bewerten und klassifizieren kann, was auf das erhebliche Potenzial der Datenfusion-multivariaten statistischen Analyse in der Lebensmittelauthentizitätsforschung hinweist28,29,30. Robert et al.31 untersuchten die Vorhersagefähigkeit von Raman- und Infrarotspektroskopie in Verbindung mit Datenfusionsstrategien zur Beurteilung der Qualität von rotem Fleisch. Eine von Ottavian et al.32 durchgeführte Studie bestätigte, dass Datenfusionsstrategien effektiv genutzt werden können, um die Klassifizierungsgenauigkeit bei der Unterscheidung von frischem und gefrorenem-aufgetautem Fisch zu verbessern. Dennoch wurden bisher keine Untersuchungen zur kombinierten Nutzung von ICP-MS und REIMS in Verbindung mit der Datenfusion und dem multivariaten Analyseansatz zur Authentifizierung der Lachsherkunft und -produktionsmethode durchgeführt.

Der Schwerpunkt der vorliegenden Studie lag darauf, herauszufinden, wie die Authentizität von Lachs im Hinblick auf seine geografische Herkunft am besten bestimmt und Wildlachs von Zuchtlachs unterschieden werden kann. Zur Durchführung lipidomischer und elementomischer Ansätze wurden zwei verschiedene Massenspektrometrieplattformen eingesetzt, und die generierten Daten wurden einer fortschrittlichen chemometrischen Modellierung und maschinellem Lernen unterzogen.

Eine große Anzahl (n = 522) Lachsproben bekannter Herkunft wurden aus vier Regionen (Alaska, Norwegen, Island und Schottland) und zwei Produktionsmethoden (Zucht- und Wildfang) gesammelt. Diese wurden analysiert, um Biomarker anhand ihrer Lipid- und Elementprofile zu identifizieren und zu charakterisieren, die zur Überprüfung der Herkunft und Produktionsmethode des Lachses verwendet werden könnten. Mithilfe einer multivariaten Datenanalysemethode, die auf einer Datenfusion auf mittlerer Ebene basiert, wurde demonstriert, wie diese Technik genutzt werden kann, um einen genauen, wissenschaftlich fundierten Ansatz zur Überprüfung der Rückverfolgbarkeit von Lachs bereitzustellen. Zur Bewertung der Robustheit und Glaubwürdigkeit dieser Methode wurden 17 Lachsproben verwendet, die in verschiedenen britischen Supermärkten gekauft wurden.

Um die Fähigkeit zu untersuchen, bestimmte Lachswachstumsregionen zu identifizieren, wurde die Hauptverbindungsanalyse (PCA) als lineare, unbeaufsichtigte Merkmalsextraktionsmethode zur Reduzierung der Dimensionalität von REIMS-Daten übernommen. Die resultierenden Spektraldaten wurden vorverarbeitet, bevor sie der PCA unterzogen wurden. Die in Abb. 1a dargestellten Ergebnisse zeigen die relativen Unterschiede zwischen den vier in die Studie einbezogenen Regionen (Alaska, Norwegen, Island und Schottland). Belastungsdiagramme wurden verwendet, um die Zusammensetzung der einzelnen Hauptkomponenten in der PCA aufzuzeigen (Abb. 1b). Die Ladefunktionen (Abb. 1c) für Massendaten zeigen den Beitrag einzelner massenspektrometrischer Peaks zur zweiten Hauptkomponente (PC2). Die Belastungsplot-Peaks entsprechen Fettsäuren (einschließlich ungesättigter und verzweigter Fettsäuren), Diacylglycerophosphoglycerinen (GP0401), Diacylglycerophosphocholinen (GP0101) und Triradylglycerinen (GL0301), wobei vorläufige Identifizierungen mithilfe der LipidMaps-Datenbank vorgenommen wurden33.

ein PCA-Score-Diagramm zwischen Alaska-Lachs, Island-Lachs, norwegischem Lachs und schottischem Lachs: Im PCA-Modell wurden Unterschiede zwischen den Gruppen für die Island-Gruppe festgestellt (hellblauer Punkt). Zur besseren Übersicht sind PC1 und PC3 dargestellt. PC1 trug zu 38,37 % der gesamten erklärten Variationen bei, und PC3 leistete einen Beitrag von 15,26 % zu den gesamten erklärten Variationen. b PC1- und PC3-Beladungsdiagramm zwischen 4 Lachsgruppen. c PC2-Beladungsdiagramm zwischen 4 Lachsgruppen, das einen Anteil von 24,0 % an den gesamten erklärten Variationen hatte. d PCA-Score-Diagramm zwischen isländischem Zuchtlachs und isländischem Wildlachs. e PC1- und PC2-Ladefläche zwischen isländischem Wild- und Zuchtlachs.

Die isländische Lachsgruppe war im PCA-Diagramm klar in zwei Abschnitte unterteilt (Abb. 1a). Eine davon betraf 90 Proben wild gefangenen Lachses, die restlichen 50 Proben stammten aus Zuchtbetrieben. Ein chemometrisches Modell (Abb. 1d) wurde erstellt, um Lachsproben aus Island entweder als „Wildlachs“ oder als „Zuchtlachs“ zu klassifizieren, und das PCA-Score-Diagramm zeigt deutlich erhebliche Unterschiede zwischen diesen beiden Lachsgruppen. CV-ANOVA-Ergebnisse des PCA-Modells zeigten, dass es einen signifikanten Unterschied zwischen isländischen Zucht- und Wildlachsgruppen gab (p < 0,001). Abbildung 1e zeigt das Belastungsdiagramm zwischen PC1 und PC2, das erneut deutlich die Unterschiede zwischen allen fünf Gruppen zeigt, ebenso wie die Massenspektren aller Gruppen von Lachsproben (ergänzende Abbildung S1).

Anschließend wurde eine überwachte Modellierung unter Verwendung der Modellierung „Orthogonale partielle kleinste Quadrate – Diskriminanzanalyse“ (OPLS-DA), „partielle kleinste Quadrate – Diskriminanzanalyse“ (PLS-DA) und „Hauptkomponentenanalyse – lineare Diskriminanzanalyse“ (PCA-LDA) durchgeführt . Dies diente dazu, einzelne chemische Marker zu identifizieren, die zwischen den einzelnen Lachsgruppen die größten Unterschiede in der Ionenintensität aufwiesen. Die OPLS-DA-Modellierung (ergänzende Abbildung S2) der isländischen Wildlachs- und Zuchtlachsgruppen zeigte die deutlichsten Unterschiede zwischen den beiden Klassen und wurde bei der Auswahl und Identifizierung von Biomarkern verwendet. Durch den Vergleich einer Gruppe mit den übrigen vier Gruppen wurden mehrere S-Plots erstellt, um die chemischen Marker zu identifizieren, die für jede einzelne Gruppe einzigartig sind. Dies wurde noch viermal wiederholt, bis jede Gruppe einzeln gegen eine Kombination der verbleibenden Gruppen analysiert wurde, was dazu führte, dass fünf S-Plots erstellt wurden (ergänzende Abbildung S3).

Wie in Tabelle 1 gezeigt, ermöglichten Variationen der Ionenintensität von insgesamt 18 Kandidaten-Biomarkern die Differenzierung der fünf Lachsgruppierungen. Die Identifizierung der Herkunft von Lachs kann jedoch nicht ausschließlich auf diesen Biomarkern basieren (ergänzende Abbildung S6), da die Anzahl der Merkmale zu gering ist, um eine hohe Genauigkeit zu erzielen. MS-Scandaten wurden verwendet, um vorläufig die Biomarker zu identifizieren, die zunächst gemäß dem von Schymanski et al.34 vorgeschlagenen HRMS-Verbindungsidentifizierungssystem Tier 1–4 identifiziert und dann mit Lipidgruppen in der LipidMaps-Datenbank33 verglichen wurden. Diese Biomarker wurden vorläufig als Lipidgruppen identifiziert, die zu ungesättigten Fettsäuren, primären Amiden, verzweigten Fettsäuren, N-Acylaminen, Diacylglycerophosphoglycerinen, Diacylglycerophosphocholinen und Triacylglycerinen gehören. Da das Ziel dieser Arbeit nicht darin bestand, die Positionen von C=C-Bindungen oder das Vorhandensein von Kettenverzweigungen für das nachgewiesene FA zu untersuchen, wurde die Stelle der Kohlenstoff-Kohlenstoff-Pi-Bindungen nicht weiter identifiziert.

Unter den 18 Biomarker-Lipiden wurden acht (FA 15:1, FA 18:3, FA 20:5, FA 22:6, FA 22:1, FA 18:2, FA 18:1, NA 7:0) gefunden Um repräsentative Biomarker in mindestens drei Lachsgruppen zu sein (Ergänzungstabelle S1), enthielt Massenbehälter 327.3 beispielsweise einen Biomarker, der in allen fünf Lachsgruppen gefunden wurde und zur Unterscheidung dieser Gruppen anhand der Intensität dieser Verbindung verwendet werden konnte. Da diese acht Lipide bei Lachsen häufig vorkamen, wurde jeweils ihr relativer Gehalt in den fünf Lachsgruppen bewertet (Abb. 2a). Die Fettsäureprofile zwischen den Lachsgruppen zeigten Unterschiede, und als die Zuchtgruppe (Norweger, Schotte und Isländer) mit der Wildgruppe (Alaskaner und Isländer) verglichen wurde, zeigte die letztere Gruppe höhere Werte an gesundheitsförderndem Omega-3 Fettsäuren: DHA (FA 22:6), EPA (FA 20:5) und FA 22:1, aber geringere Mengen an ALA (FA 18:3). Die verzweigten Fettsäuren (FA 18:1, FA 18:2, FA 18:3) waren in norwegischem Lachs, schottischem Lachs und isländischem Zuchtlachs in höheren Mengen vorhanden als in Alaska-Lachs und isländischem Wildlachs. Die beobachteten Abweichungen waren höchstwahrscheinlich auf Unterschiede in der Ernährung von Wildlachs und Zuchtlachs zurückzuführen. Es wurde über den vermehrten Einsatz von Ölen in Lachsfuttermitteln berichtet, die aus Soja-, Flachs- und Rapssamen gewonnen werden und reich an FA sind, beispielsweise 18:1, 18:2 und 18:3, Konzentrationen FA 18:2 und 18:3 bei Zuchtlachs häufiger vorkommen18, was mit den in der vorliegenden Studie generierten Daten übereinstimmt.

ein Histogramm von Lipid-Biomarkern bei Alaska-Lachs, isländischem Zuchtlachs, isländischem Wildlachs, norwegischem Lachs und schottischem Lachs. b PCA-Score-Diagramm und c LDA-Diagramm der REIMS-Spektraldaten (m/z 200–1200), erhalten von fünf Lachsgruppen. Für Massenspektren-Fingerabdrücke von fünf Gruppen siehe ergänzende Abbildung S1.

Norwegen, der weltweit größte Produzent von gezüchtetem Atlantischen Lachs35, weist in seinem Zuchtlachs den höchsten relativen Gehalt an FA 18:1, 18:2 und 18:3 auf, während norwegischer Lachs in Bezug auf den Gehalt an ungesättigten Fettsäuren ebenfalls gut abgeschnitten hat. Es ist interessant zu beobachten, dass norwegischer Zuchtlachs nach Alaska-Lachs den zweithöchsten relativen FA-Gehalt von 15:1 unter den fünf Gruppen erreichte, was wahrscheinlich auf den zunehmenden Forschungsschwerpunkt auf Lachsfutterkomponenten zurückzuführen ist36. Es wurde gezeigt, dass Lachsdiäten einen direkten Einfluss auf die Lipid- und Fettsäurezusammensetzung der Muskeln sowie auf die Wachstumsleistung haben37,38. Giuseppina et al.18 zeigten, dass die internationale Standardisierung der Aquakulturpraktiken für Lachs möglicherweise Unterschiede auf FA-Ebene beseitigen kann, die auf den geografischen Standort zurückzuführen sind. Die Kombination von Lipidomics- und Elementomics-Analysen ist daher eher eine zuverlässige und robuste Methode zur Bestimmung der Herkunft von Lachs.

Das PCA-Score-Diagramm zeigt die chemischen Verbindungen jeder Probengruppe. R2- und Q2-Werte von 0,957 und 0,93 deuteten darauf hin, dass das PCA-Modell sowohl robust war als auch über eine gute Vorhersagefähigkeit für zusätzliche Datenpunkte verfügte. Es wurde bereits gezeigt, dass die PCA-LDA-Modellierung mit REIMS-Daten eine gute Leistung erbringt39. Als Ergebnis wurde ein LDA-Modell unter Verwendung einer Referenzdatenbank erstellt, die mit Massenspektren zur Unterscheidung von Fischlipidtypen und Lachsherkunft bevölkert wurde, gefolgt von einer Bewertung der Modellierung mithilfe einer Kreuzvalidierung mit Auslassung von 20 %. Die PCA-LDA-Modelle (Abb. 2c) zeigten eine deutlichere Trennung zwischen Alaska-Lachs, isländischem Zuchtlachs, isländischem Wildlachs, norwegischem Lachs und schottischem Lachs.

Die Anwendung von REIMS zur schnellen Profilierung der Lachsherkunft wurde demonstriert, und in der vorliegenden Studie konnten erstmals erfolgreich die Lipidfingerabdrücke von Lachsen aus fünf verschiedenen Herkünften und zwei Produktionsmethoden erfasst werden. Von insgesamt 5500 HRMS-Komponenten wurden acht Lipide als repräsentative Biomarker identifiziert. Lassen Sie 20 % der Kreuzvalidierung weg, um bei Verwendung des LDA-Modells eine 100 %ige Identifizierungsgenauigkeit bei Lachsproben zu erzielen (Ergänzungstabelle S2).

Dieses Modell wurde verwendet, um die Herkunft von Lachs zu ermitteln, der in einer Reihe von Supermärkten im Vereinigten Königreich gekauft wurde (n = 17). Potenzielle Ausreißer wurden in drei Testproben gefunden (Ergänzungstabellen S2 und S6). Bei diesen Ausreißern handelte es sich um in Schottland gezüchtete Lachsproben. Die drei Sonderergebnisse wurden mit den Einzelhandelslieferanten überprüft und die vollständige Rückverfolgbarkeit für jeden bestätigt, was darauf hindeutet, dass eher Analysefehler als eine falsche Etikettierung aufgetreten waren, und dieser Studie wurde eine Gesamterfolgsquote von 82,4 % bei der korrekten Identifizierung zugeschrieben.

Mithilfe von ICP-MS wurde eine Screening-Methode für die Analyse der folgenden Elemente entwickelt: Li, Be, B, Na, Mg, Al, Si, P, S, K, Ca, Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co , Ni, Cu, Zn, Ga, Ge, As, Se, Rb, Sr, Y, Nb, Mo, Ag, Cd, In, Sn, Sb, Cs, Ba, Tb, Ho, Ta, W, Re, Hg , Tl, Pb, Bi, U. An den Daten wurde eine PCA- und hierarchische Clusteranalyse durchgeführt, um den Gesamtelementunterschied von Lachs aus den verschiedenen Herkunftsgebieten der erhaltenen Proben zu ermitteln (die Daten wurden in fünf Gruppen unterteilt: Alaska-Lachs, isländischer Zuchtlachs, isländischer Lachs). Wildlachs, norwegischer Lachs und schottischer Lachs). Das PCA-Score-Diagramm zeigt die Elementverteilung jeder Gruppe und stellt die Elementunterschiede zwischen fünf Gruppen dar (Abb. 3a). Es wurden Werte von 0,98 bzw. 0,85 für R2X und Q2 ermittelt, was darauf hindeutet, dass das PCA-Modell sowohl robust als auch stabil war. Der OPLS-DA wurde als überwachtes Modell zur Auswertung von Daten von der ICP-MS-Plattform verwendet (Abb. 3b). Die Ergebnisse zeigten, dass es eine gute Trennung zwischen den fünf Gruppen gab. Der OPLS-DA ergab alle Elementkomponenten mit R2X = 1, R2Y = 0,76 und Q2 (kumuliert) = 0,74. Dies deutete stark darauf hin, dass das OPLS-DA-Modell gut in der Lage war, Probenunterschiede zu erklären, und zeigte, wie die Verteilung der Elemente im Lachs zwischen den fünf Probengruppen variierte.

Ein Score-Plot der PCA identifizierte Elemente in fünf Lachsgruppen. b OPLS-DA zur Diskriminierung der geografischen Herkunft von Lachs. c Heatmap des Alaska-Lachs, des isländischen Zuchtlachses, des isländischen Wildlachses, des norwegischen Lachses und des schottischen Lachses. Über der Heatmap sind 20 Elemente angegeben.

Vor der weiteren Datenanalyse wurden die Elemente mit zu hohen Konzentrationen und diejenigen mit quantitativen Ergebnissen, die unterhalb der Nachweisgrenze lagen, entfernt. Die restlichen 20 Elemente wurden aus den ICP-MS-Rohdaten ausgewählt; Li, B, Al, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, As, Se, Rb, Sr, Nb, Mo, Cd, Cs und Ta. Eine einseitige Kruskal-Wallis-Varianzanalyse wurde verwendet, um Daten aus dem ICP-MS auszuwerten und den Unterschied der Elemente im Lachsfleisch zwischen den fünf Gruppen zu bewerten. Das Signifikanzniveau wurde auf 0,05 und das Konfidenzintervall auf 95 % festgelegt. Die Ergebnisse zeigten, dass es beim Vergleich zwischen den fünf Gruppen signifikante Elementunterschiede gab (Tabelle 2).

Anschließend wurden die Unterschiede zwischen den Gruppen dieser 20 in den fünf Gruppen von Lachsproben vorhandenen Elemente bestimmt. Heatmaps wurden unter Verwendung normalisierter Konzentrationen für Proben aus Herkunftsländern erstellt, um deren unterschiedliche Expressionsbestimmungen zu definieren und die einzigartigen Beziehungen zwischen den verschiedenen Lachsherkünften aufzudecken. Diese wurden in einer Heatmap dargestellt (Abb. 3c). Die ICP-MS-Daten wurden durch Neuskalierung mit der Min-Max-Normalisierungsmethode normalisiert (Neuskalierung des Merkmalsbereichs, um den Bereich in [0, 1] zu skalieren). Die Elemente wurden in fünf Hauptprobengruppen gruppiert: Alaska-Lachs, isländischer Zuchtlachs, isländischer Wildlachs, norwegischer Lachs und schottischer Lachs. Die allmählichen Veränderungen in Rosa, Weiß und Blau spiegeln wider, wenn die Elementkonzentration im Lachs von hoch nach niedrig geht, und verdeutlichen die erheblichen Unterschiede bei den Li-, B-, V-, Fe-, Co-, Zn-, Se-, As- und Cd-Gehalten zwischen den fünf Elementen Gruppen.

Die paarweise Elementvergleichsanalyse wurde verwendet, um den Unterschied zwischen den fünf Gruppen weiter zu bewerten (Abb. 4). Die Ergebnisse zeigten, dass es keinen statistisch signifikanten Unterschied im Lithiumgehalt zwischen Lachsproben aus Alaska und Island gab (p = 0,28). Der Borgehalt war bei isländischen Wildlachsen deutlich niedriger als in den anderen vier Gruppen, und der Vanadiumgehalt war bei isländischen Zuchtlachsen niedriger. In Wildlachsproben aus Alaska und Island waren die Eisenwerte höher als bei den drei Zuchtlachsgruppen. Kobalt zeigte keinen signifikanten Unterschied in den Konzentrationen zwischen norwegischem Lachs und schottischem Lachs (p = 0,14). Alaska-Lachs hatte von allen Gruppen den niedrigsten Kobaltgehalt. Der Zinkgehalt von Alaska-Lachs, isländischem Wildlachs und isländischem Zuchtlachs war höher als der von in Schottland und Norwegen produziertem Lachs. Es gab keinen signifikanten Unterschied in der Zinkkonzentration zwischen Alaska-Lachs und isländischem Zuchtlachs (p = 0,62). Wildlachsgruppen aus Alaska und Island wiesen nachweislich höhere Selenwerte auf als die anderen drei Gruppen.

Die Abbildung veranschaulicht die erheblichen Unterschiede in den Gehalten von Li, B, V, Fe, Co, Zn, Se, As und Cd in den fünf Lachsgruppen. Es wurde festgestellt, dass Wildlachsgruppen im Vergleich zu Zuchtlachsgruppen erhöhte Werte an Fe, Zn, Se und Cd aufwiesen.

Die Ergebnisse zeigten auch, dass die Lachsproben aus Island (einschließlich Zucht- und Wildlachsproben) einen höheren Arsengehalt aufwiesen als die aus Norwegen und Schottland stammenden. Es ist nicht allzu überraschend, Arsen im Lachs zu finden, da die von dieser Art gefressenen Meeresorganismen hohe Mengen an Arsen enthalten können40. Die Toxizität von Arsen hängt nicht nur von der Gesamtkonzentration ab, sondern hängt auch von der vorhandenen Arsenspezies ab, da die Bioverfügbarkeit und Bioakkumulation in Meeresorganismen durch die Arsenspeziation beeinflusst werden40.

Cadmium wurde auch in allen fünf Gruppen von Lachsproben nachgewiesen, wobei die Gehalte bei Wildlachs aus Alaska und Island deutlich höher waren (Abb. 4). Bisher gab es keine Berichte über den Nachweis von Cadmium in Lachsen. Cadmium stellt aufgrund der sehr schlechten Ausscheidung im menschlichen Körper ein größeres Gesundheitsrisiko dar und die Internationale Agentur für Krebsforschung hat Cadmium als krebserregend für den Menschen (Gruppe I) eingestuft41. Es wurde beobachtet, dass Wildlachs einen höheren Gehalt an Fe, Zn und Se aufwies.

Das OPLS-DA-Modell wurde mittels fünffacher Kreuzvalidierung evaluiert. Als Marker wurden Li, B, V, Fe, Co, Zn, Se, As und Cd gefunden. Es erwies sich jedoch als schwierig, die Herkunft von Testproben anhand von nur neun Elementarmarkern zu unterscheiden (ergänzende Abbildung S7). Unter Verwendung des gesamten Datensatzes wurde somit eine Klassifizierungsgenauigkeit von 96,9 % für die Differenzierung zwischen fünf Gruppen von Lachsproben erreicht (Ergänzungstabelle S3). Von den 17 Einzelhandelsproben wurde die Herkunft nur bei 11 korrekt identifiziert (65,5 % Genauigkeit). Die Fehlklassifizierungsergebnisse wurden in sechs Proben beobachtet (Ergänzungstabellen S3 und S4). Im Gegensatz zu den REIMS-Klassifizierungsergebnissen, die Probleme mit der Identifizierung schottischer Lachse aufwiesen, handelte es sich bei allen sechs ICP-MS-Fehlklassifizierungen um wilde Alaska-Lachsproben.

Das experimentelle Verfahren und die Datenanalyse sind in Abb. 5 dargestellt. Es wurde eine Datenerfassung von Lachsproben mittels REIMS und ICP-MS durchgeführt. Zur Bestimmung der am besten geeigneten Datenfusionsmethode wurden Techniken der Low-Level-Datenfusion und der Mid-Level-Datenfusion eingesetzt. Anschließend wurden sechs chemometrische Modelle analysiert und optimiert, um das für die Authentizitätsanalyse der Lachsherkunft und -produktionsart am besten geeignete Modell auszuwählen. Das ausgewählte Modell wurde dann zur Durchführung dieser Analyse verwendet.

Die Datenerfassung erfolgte mit REIMS- und ICP-MS-Methoden. Anschließend wurden Datenfusion und Modellierung durchgeführt. PLS-DA und OPLS-DA, die in dieser Untersuchung als optimale Modelle identifiziert wurden, erwiesen sich als wirksam für die Analyse der Rückverfolgbarkeit der Lachsherkunft.

Um die geografische Herkunft des Lachses zu testen, wurden zwei Arten von Massenspektrometrie-Datensätzen (einer von REIMS, einer von ICP-MS) für das Modelltraining und die Auswertung verwendet. Für REIMS wurde eine Datenanalyse durchgeführt: (i) Hintergrundsubtraktion und ein (<1 × 10−5) Gesamtionenzahl-Intensitätsschwellenwert wurden verwendet, um Hintergrundrauschen und Verbindungen geringer Intensität zu entfernen, die übermäßige Variabilität in den Modellierungsprozess einbringen könnten, (ii ) Lockmass-Korrektur anwenden, um sicherzustellen, dass jegliche Drift der Massenspektrometerstabilität zwischen Proben und über verschiedene Tage hinweg minimiert wird, um die Modellierungsleistung zu verbessern, (iii) HRMS-Massendaten bei 0,2 Da gruppieren, um die Anzahl der im Modellierungsprozess verwendeten Variablen gleichzeitig zu reduzieren Erhöhen des Grades der Merkmalsausrichtung zwischen einzelnen Proben. Dementsprechend wurden von jeder Probe 5500 Datenpunkte erhalten. Für ICP-MS wurde ein zertifiziertes Referenzmaterial (CRM) mit 20 Elementen verwendet, um die Originaldaten zu normalisieren und die Geräteleistung zu überwachen.

Es wurden zwei Arten der Datenfusion verglichen; Datenfusion auf niedriger Ebene und Datenfusion auf mittlerer Ebene. Die Low-Level-Datenfusion kombiniert mehrere Rohdatenquellen, um neue Rohdaten zu erzeugen (Abb. 6a). Die ersten 5 Hauptverbindungen (PCs) erklärten 90,3 % der Variation im Originaldatensatz (R2X kumulativ = 0,90) und demonstrierten damit den Erfolg der Low-Level-Datenfusion. Darüber hinaus wurde mit Q2-Werten von 0,90 gezeigt, dass das PCA-Modell eine hohe Fähigkeit besitzt, die Unterschiede zwischen den Lachsgruppen zu erklären. Und die ersten 23 PCs erklärten 95 % der Variation im ursprünglichen Datensatz (R2X kumulativ = 0,95), und die Vorhersagefähigkeit des Modells beträgt Q2 = 0,94.

a Low-Level-Datenfusion unter Verwendung von Min-Max-Normalisierung, PCA-Score-Diagramm von 5 Lachsgruppen mit Daten-Min-Max-Normalisierung. b Datenfusions-PCA-Score-Diagramm auf mittlerer Ebene von 5 Lachsgruppen. c ICP-MS-Hauptverbindungsdiagramm mit akkumulierter erklärter Varianz. d Diagramm der akkumulierten erklärten Varianz des REIMS-Hauptbestandteils. e Die k-Wert-Bewertung des k-NN-Modells basiert auf der Datenfusion auf mittlerer Ebene. In dieser Studie wurden k-Werte zwischen 1 und 20 getestet, um den optimalen Parameter des k-NN-Klassifikators mithilfe verschiedener Unterdatensätze zu ermitteln. Das optimale k für den k-NN-Klassifikator wurde als k = 5 gewählt. f Zeichnen Sie kumulatives R2 und Q2 pro Komponente für das PLS-DA-Modell basierend auf der Datenfusion auf mittlerer Ebene auf. Zur Parameteroptimierung wurden die Komponenten 1–50 berechnet und 25 als optimale Komponentenanzahl ermittelt. g Die Anzahl der Prädiktoren des RF-Klassifikators beeinflusste die korrekte Klassifizierungsrate, npredic 1–200 wurden für fünf Gruppen getestet, um die besten Parameter für den RF-Klassifikator zu finden. Basierend auf der Datenfusion auf mittlerer Ebene wurde festgestellt, dass npredic = 15 der beste Wert für RF-Klassifikatoren ist. Die korrekte Klassifizierungsrate des h-RF-Klassifikators wurde durch die Anzahl der Bäume beeinflusst. Ntree = 500 erwies sich basierend auf der Datenfusion auf mittlerer Ebene als der beste Wert für RF-Klassifikatoren.

Die Datenfusion auf mittlerer Ebene basierte in dieser Forschung auf der Reduzierung der Datendimensionalität. Die Reduktionsalgorithmen zielen darauf ab, die mit der Dimensionalität verbundenen Probleme zu lindern, indem sie die Datenkomplexität reduzieren und so die Datenqualität verbessern42. PCA war in der Vergangenheit die am häufigsten verwendete Methode zur Dimensionsreduktion43. Die Ergebnisse der PCA von REIMS- und ICP-MS-Daten wurden jeweils analysiert und anschließend wurde PCs als unbeaufsichtigte Datenkomprimierungstechnik zur Dimensionsreduzierung beim Zusammenführen der beiden Datensätze verwendet. Die Anzahl der Komponenten wurde durch Untersuchung des kumulativen erklärten Varianzverhältnisses als Funktion der Anzahl der Komponenten bestimmt. Die ersten acht Komponenten enthalten etwa 85 % der Varianz der ICP-MS-Daten (Abb. 6c), während 226 Komponenten erforderlich wären, um 85 % der REIMS-Datenvarianz beizubehalten (Abb. 6d). Abbildung 6b zeigt die 234 ausgewählten Variablen, von denen 226 aus den 5500 REIMS und acht aus den 20 ICP-MS stammten. R2- und Q2-Werte von 1,00 bzw. 0,98 weisen darauf hin, dass das PCA-Modell die Unterschiede zwischen den Lachsgruppen gut erklären kann. Die Datenfusion auf mittlerer Ebene wurde als bessere Wahl für REIMS- und ICP-MS-Daten angesehen, da festgestellt wurde, dass dadurch nicht nur die Datenverarbeitungszeit verkürzt, sondern auch die Datenvorhersageleistung und die Modellrobustheit verbessert werden können.

Um die Leistung verschiedener Klassifizierungsalgorithmen bei unterschiedlichen Datentrainingsstichprobenstrategien zu vergleichen, wurden sechs Metabolommodelle, k-nächste Nachbarn (k-NN), PLS-DA, OPLS-DA, LDA, Support Vector Machines (SVM) und Random verwendet Forest (RF) wurden auf der Suche nach optimalen Kombinationen analytischer Modellierungsmethoden zur Identifizierung der geografischen Herkunft von Lachsen untersucht (Abb. 6e – h). Die Hauptmotivation für das Testen verschiedener Arten von Klassifizierungsalgorithmen (linear/nichtlinear) bestand darin, die beste Methode zur Bestimmung des Herkunftslandes des Lachses auszuwählen. Um die Recheneffizienz zu erhöhen, wurde ein Datensatz mit Datenfusion auf mittlerer Ebene verwendet.

Für die Bestimmung des Lachsursprungs (Tabelle 3) wurde mit LDA (Ergänzungsabbildung S4a), PLS-DA (Ergänzungsabbildung S4b), OPLS-DA (Ergänzungsabbildung S4c) und RF (Abb. 5h) eine Genauigkeit von 100 % erzielt ) Modelle. Der SVM-Klassifikator lieferte eine hohe Genauigkeit von 98,6 %. Der Klassifikator mit der schlechtesten Leistung war k-NN mit einer Genauigkeit von 85,5 %. Somit erreichte die Datenfusion auf mittlerer Ebene basierend auf der Methode der geografischen Rückverfolgbarkeit von Lachs bei der optimalen Leistungsschwelle eine 100 % korrekte Klassifizierungsrate bei vier Arten von überwachten Modellen (LDA, PLS-DA, OPLS-DA und RF) und eliminierte gleichzeitig falsche Identifizierung im Vergleich zu einem herkömmlichen Klassifizierungsworkflow. Die Kombination von REIMS- und ICP-MS-Analysemethoden behielt den Großteil der Lipid- und Elementinformationen aus den Lachsproben bei.

Die entwickelten Modelle wurden angewendet, um die 17 zuvor beschriebenen Einzelhandelslachsproben auszuwerten, die zum Testen der Modelle verwendet wurden. Die PLS-DA- und OPLS-DA-Modelle erzielten bei allen sechs Replikaten aller dieser Proben eine Genauigkeit von 100 %. Der PLS-DA-Klassifikator zeigte in diesem Fall eine gute Anpassung mit R2X = 0,92, R2Y = 0,99 und Q2 = 0,97, was darauf hinweist, dass er nicht überangepasst war und über gute Vorhersagefähigkeiten verfügte. Darüber hinaus hatten die OPLS-DA-Modellparameter von R2X, R2Y und Q2 Werte von 0,87, 0,97 bzw. 0,96; Dies zeigte, dass das Modell eine gute Anpassung mit akzeptabler Vorhersagbarkeit aufwies. Die anderen Modelle (k-NN, LDA, RF und SVM) schnitten hingegen nicht so gut ab und wurden hinsichtlich der Herkunft als nicht zuverlässig genug für die Echtheitsprüfung von Lachs angesehen (Tabelle 3). Das k-NN-Modell klassifizierte alle 17 Proben als Ausreißer. LDA-, RF- und SVM-Modelle klassifizierten auch mehrere Replikate von sieben, zwei bzw. zwei Proben falsch in verschiedene Gruppen. Daher wurden diese auch für die Echtheitsprüfung von Lachs als unzuverlässig erachtet.

Die ursprünglichen 3D-PLS-DA- und OPLS-DA-Modelle sind in Abb. 7a, c dargestellt (522 Proben wurden zum Erstellen der Modelle verwendet). Die gute Trennung in den Diagrammen sowie die hohen korrekten Klassifizierungsraten durch die Verwendung des PLS-DA- und OPLS-DA-Modells. Sechzehn der 17 Proben wurden korrekt klassifiziert (Abb. 7b, d). Eine unbekannte Probe mit der Herkunftsbezeichnung „Norwegen und/oder Schottland“ wurde automatisch der schottischen Gruppe zugeordnet.

ein Original-PLS-DA-Modelldiagramm, das unter Verwendung von 522 Lachsproben erstellt wurde. b Analyse der Authentizität des Probenursprungs unter Verwendung des PLS-DA-Modells (6 Replikanten jeder Probe). c Original OPLS-DA 3D-Plot. d Das OPLS-DA-Modell zeigte die Ergebnisse der Authentizitätsidentifizierung der Lachsherkunft (6 Replikanten jeder Probe); 6b und 6d zeigen, dass diese Probe, als sie als „Norwegen“-hellblaue Gruppe definiert wurde, in die gelbe Gruppe „Schottland“ eingeordnet wurde.

Die in der Studie verwendeten Lachsproben stammten aus fünf sehr wichtigen Lachsfangregionen; die Regionen Nordpazifik (Alaska-wild) und Nordatlantik (Island-wild und gezüchtet, Schottland-gezüchtet und Norwegen-gezüchtet). Der Pazifische Ozean bietet Lebensraum für mehrere Lachsarten44. Fünf Lachsarten werden eher in den Gewässern Alaskas gefangen (Chinook [Oncorhynchus tshawytscha], Kumpel [Oncorhynchus keta], Rosa [Oncorhynchus gorbuscha], Rotlachs [Oncorhynchus nerka] und Silberlachs [Oncorhynchus]. kisutch])45. In der vorliegenden Studie wurden Wildlachsproben aus Alaska verwendet, da es sich um die am häufigsten auf dem britischen Markt verkaufte Wildlachsart handelt. Im Atlantischen Ozean gibt es nur eine Art, Salmo salar, die für diese Studie aus Norwegen, Island und Schottland stammt46.

Das Ziel dieser Studie bestand darin, festzustellen, ob die Kombination von REIMS, ICP-MS, Datenfusion und multivariater Datenanalyse ein leistungsstarkes Werkzeug für die Authentifizierung der geografischen Herkunft und Produktionsmethode von Lachs darstellen könnte. Die Leistung dieser einzigartigen Kombination wurde anhand einer großen Anzahl von Lachsproben bewertet, die über einen Zeitraum von zwei Jahren (2020–2022) mit robusten und zuverlässigen Metadaten gesammelt wurden. Die von REIMS und ICP-MS erhaltenen Daten waren von ausreichender Qualität, um den geografischen Ursprung und die Produktionsmethode dieser Lachsproben zu unterscheiden. Die Klassifizierungsgenauigkeit für die Unterscheidung von Wildlachs aus Alaska, Wildlachs aus Island, Zuchtlachs aus Island, Zuchtlachs aus Norwegen und Zuchtlachs aus Schottland betrug bei der Kreuzvalidierung mit REIMS (Ergänzungstabelle S2) 100 % und bei ICP-MS 96,9 % (Ergänzungstabelle S3). Unter Verwendung der Goldstandard-Validierungstechnik der nicht zielgerichteten Analyse stellten die von britischen Einzelhändlern erhaltenen Proben jedoch ein zusätzliches Element zur in der vorliegenden Studie durchgeführten Validierung dar, und die erhaltenen Daten zeigten, dass eine einzige Plattform nur 14 der 17 identifizierte (REIMS). und bei 11 der 17 (ICP-MS) Testproben wurde die Herkunft korrekt identifiziert (Ergänzungstabelle S4). Die Studie wurde durch die Anwendung einer Datenfusion auf mittlerer Ebene und einer multivariaten Analysestrategie erweitert. Die Hauptkomponenten wurden aus den Rohdaten extrahiert und eine Datenfusion auf mittlerer Ebene durchgeführt. Die Anwendbarkeit von sechs chemometrischen Modellen (k-NN, LDA, RF, SVM, PLS-DA und OPLS-DA) bei der Authentizitätsanalyse der Lachsherkunft wurde untersucht. Die Ergebnisse zeigten, dass die OPLS-DA- und PLS-DA-Modelle, die auf den REIMS- und ICP-MS-Daten unter Verwendung einer Datenfusion auf mittlerer Ebene basierten, in der Lage waren, die Authentizität in 100 % der Einzelhandelsproben korrekt zuzuordnen. Diese Proben stellten eine zusätzliche und reale Herausforderung für die Tests dar, da sie verschiedene Formen der kommerziellen Verarbeitung, Lagerung und Verpackung durchlaufen haben.

Es hat sich gezeigt, dass die Datenfusion eine wirksame Möglichkeit ist, die für die Klassifizierung der Lachsherkunft erforderliche Computerverarbeitungszeit und -ressourcen zu reduzieren und gleichzeitig die mit einer sehr großen Anzahl von Modelloperationen verbundenen Fehler zu minimieren. Die PCA-Modelle wurden verwendet, um den Inhalt der Daten mithilfe eines Datenfusionsprotokolls zu extrahieren und zu visualisieren. Im Vergleich zur separaten Modellierung der Daten zeigte der Ansatz auf mittlerer Ebene Verbesserungen bei der Datenanalyse sowohl hinsichtlich der Identifizierungseffizienz als auch der Klassifizierungsgenauigkeit. Somit wurde gezeigt, dass ein dualer Ansatz aus Massenspektrometrie, Datenfusion und multivariater Analyse zur Authentizitätsprüfung zu äußerst zuverlässigen Ergebnissen geführt hat, die dazu dienen werden, Fehletikettierungen besser zu erkennen und Streitigkeiten zwischen Unternehmen bei Authentizitätsproblemen zu reduzieren.

Insgesamt 522 Proben wurden von vertrauenswürdigen Lieferanten in vier Ländern bezogen: 99 aus Alaska, 183 aus Schottland, 100 aus Norwegen und 140 aus Island. Diese Lachsproben wurden über einen Zeitraum von drei Jahren (2020–2022) in vier Chargen gesammelt und analysiert. Die Proben wurden vor der Analyse bei –18 °C gelagert und vor der Probenanalyse bei Raumtemperatur vollständig aufgetaut. Von jeder Probe wurden für beide Instrumentenplattformen sechs Replikate analysiert. Ende Mai 2022 wurden weitere 17 Proben in britischen Supermärkten gekauft, mit den Einzelhandelslieferanten überprüft und die vollständige Rückverfolgbarkeit für jede einzelne bestätigt. Den Angaben auf den Etiketten dieser 17 Lachsproben zufolge stammten neun aus Schottland, sieben aus Alaska und eine aus Schottland und/oder Norwegen. Proben-ID und Herkunft von 17 Testproben sind in der Ergänzungstabelle S4 aufgeführt.

In allen Versuchen wurde ein Erbe VIO50C-Generator für die elektrochirurgische Dissektion verwendet (Erbe Elektromedizin GmbH, Tübingen, Deutschland). Der Generator wurde auf den „Autocut“-Modus mit einer Ausgangsleistung von 30 W eingestellt. Ein 3 m langer, ultraflexibler Schlauch (Evakuierungs-/Entlüftungsleitung) mit 15 mm Durchmesser wurde verwendet, um die REIMS-Quelle mit einem monopolaren Elektrochirurgiegerät Erbe 20321-028 zu verbinden Messer (Erbe Elektromedizin GmbH, Tübingen, Deutschland). Eine Waters REIMS-Quelle wurde orthogonal an das Quadrupol-Flugzeit-Massenspektrometer Waters Xevo G2-XS (Waters, Wilmslow, Manchester, UK) gekoppelt.

Das Massenspektrometer wurde vor der Analyse mit einer Infusionsflussrate von 20 µL/min einer 0,5 mM Natriumformiatlösung (90 % IPA) bei einer Massenauflösung von 15.000 Halbwertsbreite (FWHM) bei m/z 600 kalibriert. Die Heizvorspannung wurde auf 40 Volt und die Kegelspannung auf 60 Volt eingestellt. Die massenspektrometrische Analyse wurde im negativen Ionenpolaritäts- und Empfindlichkeitsmodus über einen Massenbereich von 100–1200 m/z mit einer Scanzeit von 0,5 s/Scan durchgeführt. Leucin-Enkephalin (LeuEnk) (m/z 554,2615) (2 ng/µL) in Isopropanol (IPA), infundiert mit einem Waters Acquity UPLC I-Klasse-System (Waters, Milford, MA, USA) bei einer kontinuierlichen Flussrate von 200 µL /min, wurden als Lockmass-Lösung für eine genaue Massenkorrektur eingestellt.

Die Daten wurden mit MassLynx v4.2 (SCN966 & SCN1010) (Waters, Wilmslow, Manchester, UK) erfasst. Rohdatensätze wurden mit Abstract Model Builder (AMX) v 1.0.1563.0 (Waters Research Centre, Budapest, Ungarn) analysiert. Die von der Prototyp-Modellierungssoftware generierte verarbeitete Matrix wurde nach SIMCA 14.1 (Umetrics, Umea, Schweden) exportiert, wo sie OPLS-DA unterzogen wurde, wobei der Datenmittelwert zentriert und Pareto-skaliert wurde. S-Plots und Koeffizienten vs. VIP wurden verwendet, um die prädiktiven Ergebnisse von OPLS-DA zu visualisieren. Die Unterscheidung zwischen Klassen wird zunächst als Unterschiede in Massenbehältern dargestellt, aus denen die genaue Masse der Analyten (Biomarker) bestimmt werden kann, die in jedem Massenbehälter gefunden werden.

Zur Probenvorbereitung wurden hochreines Wasser (18,2 mΩ) aus einem Milli-Q-System (Merck-Millipore, Billerica, MA, USA), 30 % Wasserstoffperoxid und 67–69 % Salpetersäure (VWR, Lutterworth, UK) verwendet. Kalibrierungslösungen wurden (2 % v/v HNO3) im Bereich von 0,1, 1, 5, 10, 20, 50 und 100 ng/ml aus Reihenverdünnungen von 10 μg/ml zertifizierter Multielement-Standardlösung 2 und 4 (SPEX) hergestellt , Metuchen, NJ, USA) und wöchentlich zubereitet.

Der folgende Ansatz wurde zum Aufschluss von Lachsproben verwendet: Gehackter Lachs wurde in 50-ml-Zentrifugenröhrchen (Sarstedt, Nümbrecht, Deutschland) gelagert und anschließend zwei Tage lang unter Verwendung eines Lablyo-Gefriertrockners (Frozen in Time, York, Vereinigtes Königreich) gefriergetrocknet. Eine 100-mg-Lachsprobe wurde gewogen und in ein 50-ml-Polypropylenröhrchen überführt, bevor 2 ml 67–69 %ige Salpetersäure zugegeben wurde, und die Probe wurde in einem Abzug zum Verdauen für mindestens 15 Stunden belassen.

Ein 2-ml-Aliquot von 30 % Wasserstoffperoxid wurde jeder Probe vor dem Mikrowellenaufschluss mit einem Mars 6-System (CEM, Matthews, NC, USA) unter Verwendung des folgenden Protokolls zugesetzt: Über einen Zeitraum von 35 Minuten (0–5 Minuten: Raum Temperatur auf 54 °C; 5–20 Min.: bei 54 °C gehalten; 20–25 Min.: 54 °C bis 65 °C; 25–35 Min.: bei 65 °C gehalten), wurden die Proben schrittweise auf 95 °C erhitzt C. Anschließend wurde die Temperatur für weitere 30 Minuten auf 95 °C eingestellt. Nach dem Abkühlen wurden die Röhrchen dann mit 18 mΩ H2O unter Verwendung einer VWR SE622-Waage (VWR, Leuven, Deutschland) auf 20 g gefüllt.

Die Proben wurden mit Agilent 7850 (Modell 8422A) Einzelquadrupol-ICP-MS (Agilent, Singapur) und Agilent 8900 (Modell G3665A) Dreifachquadrupol-ICP-MS (Agilent, Santa Clara, CA, USA) analysiert. Eine peristaltische Pumpe, die an einen Agilent MicroMist-Vernebler und einen Agilent SPS4-Autosampler angeschlossen war, wurde verwendet, um Proben in das Instrument einzuführen. Zur Erfassung der Daten wurde die Software Agilent ICP-MS MassHunter 5.1 verwendet, die dann mit der Software Agilent Online ICP-MS verarbeitet wurde, um eine Matrix der Elementkonzentrationen zu erstellen.

Die Genauigkeit wurde unter Verwendung eines pulverförmigen Standardreferenzmaterials (Certified Reference Material, RM8414, Kanada) bewertet, und jeder Arbeitsliste wurden am Anfang und am Ende Kontrollproben hinzugefügt. Während der Datenerfassung wurde eine 10 mg/L Rh-Lösung (als interner Standard verwendet) infundiert und das analytische Signal mithilfe mathematischer Datenverarbeitung durch das Signal des internen Standards dividiert.

Unter Datenfusion versteht man den Prozess der Kombination von Datenblöcken aus verschiedenen Quellen in einem einzigen globalen Modell47. Im Allgemeinen werden die verschiedenen Methoden zur Datenfusion, die in der Literatur vorgeschlagen wurden, grob in drei Strategien eingeteilt, basierend auf der Ebene des Datenanalyseflusses, auf der die Fusion stattfindet: Low-Level, Mid-Level und High-Level48. 49.

Eine Datenfusionsstrategie auf niedriger Ebene impliziert, dass die Matrizen, die die einzelnen Blöcke beschreiben, nach ordnungsgemäßer Vorverarbeitung verkettet werden, um ein einziges Array zu bilden, das dann mit der gewünschten chemometrischen Technik verarbeitet wird50. Mit REIMS und ICP-MS erfasste Massenspektrometriedaten wurden in CSV-Dateien exportiert und direkt analysiert. Bei der Mittelebenenstrategie erfolgt die Fusion auf der Ebene der aus verschiedenen Datenblöcken extrahierten Merkmale. Bei diesen Merkmalen kann es sich um Originalvariablen handeln, die durch ein Variablenauswahlverfahren als relevant identifiziert wurden, in den meisten Fällen werden jedoch Faktorladungen verwendet51,52. PCA-Scores wurden verwendet, um die signifikante Variation der verschiedenen Blöcke in dieser Forschung zu beschreiben. Eine High-Level-Datenfusion, die auf der Entscheidungsebene durchgeführt wird, wurde in dieser Studie nicht berücksichtigt, da sie nicht häufig verwendet wird.

PCA, eine unbeaufsichtigte Technik, und die überwachten Techniken k-NN, SVM, RF, LDA, OPLS-DA53 und PLS-DA54 wurden verglichen, um die Klassifizierungsgenauigkeit zu bewerten55. Die k-NN-Regression berechnet den Mittelwert der Funktionswerte ihrer nächsten Nachbarn und ist eine nichtparametrische Methode zur Klassifizierung und Regression25. Die Effizienz der SVM-Klassifizierung wurde seit ihrer Erfindung durch Cortes und Vapnik24 in vielen Fallstudien bestätigt. Basierend auf Entscheidungsbäumen verwendet RF Regeln zur Datenaufteilung56. Das LDA-Modell basiert auf der Bestimmung linearer Diskriminanzfunktionen, die das Verhältnis der Varianz zwischen Klassen maximieren und gleichzeitig das Verhältnis der Varianz innerhalb der Klasse minimieren24. PLS-DA ist LDA sehr ähnlich, weist jedoch die Vorteile von PLS57 bei der Rauschunterdrückung und der variablen Auswahl auf. LDA und PLS-DA sind zwei der am häufigsten verwendeten überwachten Mustererkennungsmethoden für die REIMS-Datenanalyse33. OPLS-DA verfügt über einen integrierenden orthogonalen Signalkorrekturfilter, um systematische Variationen in der Vorhersage (korreliert mit Y) und orthogonale (nicht korrelierte mit Y) Komponenten zu trennen, um die Variation zwischen und innerhalb von Gruppen zu erklären58. Als Erweiterung der überwachten PLS-Regressionsmethode wurden OPLS-DA-Modelle in großem Umfang bei der Analyse der Lebensmittelechtheit eingesetzt53.

In allen Fällen wurde der Originaldatensatz zufällig in Trainings- und Validierungssätze aufgeteilt. Es wurde eine fünffache Kreuzvalidierung verwendet, bei der 1/5 (20 %) der Daten weggelassen wurden. Wir haben das Modell mit 4/5 (80 %) der Daten trainiert und es verwendet, um die Klassifizierungen der restlichen 20 % vorherzusagen. Der Vorgang wurde fünfmal wiederholt, wobei jedes Mal eine andere Partition von einem Modell vorhergesagt wurde, das mit den anderen vier Partitionen trainiert wurde.

Die gesamte Analyse wurde mit R und den folgenden Paketen durchgeführt: ggplot2, ggsignif, ggpubr, RColorBrewer, caret, MASS, kknn, Hmisc, randomForest, ropls und kernlab.

Die Autoren erklären, dass die Rohdaten und die Quelldaten mit diesem Dokument bereitgestellt werden. Datensätze wurden auch in Figshare unter dem Beitrittslink https://doi.org/10.6084/m9.figshare.22654477 hinterlegt. Die Daten, die die Darstellungen in diesem Artikel und andere Ergebnisse dieser Studie unterstützen, sind auf Anfrage auch bei den Autoren erhältlich. Quelldaten werden mit diesem Dokument bereitgestellt.

Der Code für die Datenfusions- und multivariaten Analysemethoden ist bei den Autoren mit ausführlichen Erläuterungen auf Anfrage erhältlich.

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Die Autoren danken der Agilent Corporation für die Unterstützung durch den Agilent Thought Leaders Award. Darüber hinaus möchten wir Saemunder Sveinsson von Matis Island und Mike Mitchell von Fairseas für ihre technische Unterstützung bei dem Projekt danken. Diese Arbeit wurde von EIT Food, der Innovationsgemeinschaft für Lebensmittel des Europäischen Instituts für Innovation und Technologie, einer Einrichtung der Europäischen Union, im Rahmen von Horizont 2020, dem EU-Rahmenprogramm für Forschung und Innovation [Fördernummer 20118], unterstützt. Die finanzierende Einrichtung spielte bei der Konzeption der Studie keine Rolle; bei der Erhebung, Analyse oder Interpretation der Daten; beim Verfassen des Manuskripts und bei der Entscheidung, den Artikel zur Veröffentlichung einzureichen. Diese Studie wurde auch vom Bualuang ASEAN Chair Professor Fund unterstützt.

Nationales Messlabor: Kompetenzzentrum für Landwirtschaft und Lebensmittelintegrität, Institut für globale Ernährungssicherheit, School of Biological Sciences, Queen's University Belfast, Belfast, Vereinigtes Königreich

Yunhe Hong, Nicholas Birse, Brian Quinn, Yicong Li, Wenyang Jia, Philip McCarron, Di Wu, Gonçalo Rosas da Silva, Lynn Vanhaecke und Christopher T. Elliott

Labor für Integrative Metabolomik, Abteilung für translationale Physiologie, Infektiologie und öffentliche Gesundheit, Fakultät für Veterinärmedizin, Universität Gent, Merelbeke, Belgien

Lynn Vanhaecke

Food Quality and Design Group, Universität und Forschung Wageningen, Wageningen, Niederlande

Saskia van Ruth

School of Agriculture and Food Science, University College Dublin, Dublin 4, Irland

Saskia van Ruth

School of Food Science and Technology, Faculty of Science and Technology, Thammasat University, 99 Mhu 18, Pahonyothin Road, Khong Luang, Pathum Thani, 12120, Thailand

Christopher T. Elliott

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Studienkonzeptualisierung (YH, CE, NB und WJ); Aufsicht und Projektverwaltung (BQ, CE und SR); Experimentelles Design (YH, NB und CE); Probensammlung (CEDW und NB); Durchgeführte Experimente und Datenanalyse (YH, YL, BQ, PM und WJ); Schreiben – Manuskriptvorbereitung (YH, NB und BQ); Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung (YH, CE, NB, BQ, GS und LV); Finanzierungseinwerbung (CE und LV). YH und NB haben als Co-Erstautoren gleichermaßen zu dieser Studie beigetragen. Alle Autoren haben die veröffentlichte Version des Manuskripts gelesen und ihr zugestimmt.

Korrespondenz mit Christopher T. Elliott.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Chiara Dall'Asta, Sara J. Fraser-Miller und Qing Shen für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Eine Peer-Review-Datei ist verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht durch gesetzliche Vorschriften zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Hong, Y., Birse, N., Quinn, B. et al. Datenfusion und multivariate Analyse zur Analyse der Lebensmittelechtheit. Nat Commun 14, 3309 (2023). https://doi.org/10.1038/s41467-023-38382-z

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Eingegangen: 06. Februar 2023

Angenommen: 27. April 2023

Veröffentlicht: 08. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38382-z

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Datenfusion und multivariate Analyse zur Analyse der Lebensmittelechtheit